Principal

A arte rupestre pré-histórica fornece informações importantes sobre as culturas humanas passadas, mas normalmente é um desafio até hoje de maneira precisa e confiável 4 , 5 . Nas últimas décadas, métodos da série U baseados em soluções têm sido usados ​​para produzir datas iniciais para arte rupestre em diversas regiões, incluindo a Europa Ocidental. 6 , 7 , 8 , 9 , Ilha Sudeste Asiático 1 , 2 , 3 , 10 , 11 e Rússia 12 . Na Espanha, um estêncil manual foi datado usando solução de análise da série U de calcita sobrejacente em pelo menos 64,8 ka e, portanto, é atribuído aos Neandertais 9 ; no entanto, as evidências de datação apresentadas para esta imagem foram questionadas 13 , 14 , 15 , 16 . Até agora, a evidência mais antiga de arte figurativa compreendia uma pintura naturalista de um porco verrucoso de Sulawesi ( Sus celebensis ) em Leang Tedongnge em Maros-Pangkep (Fig. 1 ), que foi datada usando a solução da série U para um mínimo de 45,5. ka (ref. 3 ).

Figura 1: Mapa da área de estudo.
figura 1

a , A ilha indonésia de Sulawesi, mostrando a localização do sudoeste da península (área dentro do retângulo). b , Sulawesi do Sul, com a área cárstica calcária de Maros-Pangkep indicada por sombreamento azul. As localizações de cavernas com arte rupestre datada do Pleistoceno Superior foram as seguintes: 1, Leang Bulu' Sipong 4; 2, Leang Karampuang; 3, Leang Tedongnge; 4, Leang Timpuseng. Fontes do mapa: Grade GEBCO 2023; Banco de dados cárstico de Sulawesi do Sul (Badan Lingkungan Hidup Daerah Provinsi Sulawesi Selatan; IA Ahmad, AS Hamzah). MSL, nível médio do mar.

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Thus far, only solution-based U-series methods have been used to date calcium carbonate deposits that formed in direct association with rock art. This approach involves the physical microexcavation of arbitrary layers of calcium carbonate and their chemical preparation before analysis using multicollector inductively coupled plasma mass spectrometry (MC-ICP-MS). The technique allows for small analytical error, but has some disadvantages for dating thin calcium carbonate layers associated with rock art, especially those with complex growth history; the latter includes the coralloid speleothems (also known as ‘cave popcorn’), which are most often found in association with rock art in limestone karst caves and shelters in Indonesia1,2,3,11. Here we used a laser-ablation U-series (LA-U-series) approach to date these thin calcite accretions in association with rock art. Instead of physically microexcavating arbitrary ‘spits’ using a rotary tool, as was done in the previous approach, the laser is focussed on a polished cross-section and requires no chemical preparation. The small spot size of the laser-ablation system (typically spot diameters of 44 μm) offers several advantages over solution-based methods: (1) it is fast and cost effective; (2) it requires a much smaller sample, and is therefore less destructive; (3) the spatial resolution obtained using this method allows the detailed growth history of the speleothem to be revealed and the age of the oldest deposit closest to the pigment layer to be precisely defined, improving accuracy; (4) it can be easily and rapidly demonstrated that the calcite has not undergone remobilization of uranium (and areas exhibiting these issues can be identified and avoided), which could be problematic for U-series dating (Métodos , informações suplementares e dados estendidos Tabela 1 ).

Espeleotemas coralóides encontrados em associação com arte rupestre geralmente apresentam morfologias internas complexas que refletem sua origem como agregados de um aglomerado de estruturas cilíndricas de calcita semelhantes a montículos. 17, deixando características salientes com lacunas entre materiais mais antigos que são preenchidos por materiais carbonáticos de idade mais jovem. Como o procedimento de microescavação física envolve a coleta lateral de material de uma profundidade arbitrária acima da camada de pigmento - em oposição à amostragem de lâminas individuais - a idade resultante da série U poderia, em alguns casos, ser uma média do material mais antigo do monte e do preenchimento mais jovem. Da mesma forma, a média lateral de camadas onduladas semelhantes a cebola pode misturar material de carbonato de cálcio de diferentes idades, às vezes resultando em uma série de subamostras arbitrárias com idades que parecem não estar em ordem cronológica. Uma história de crescimento tão complicada pode ser responsável pelas pequenas reversões de idade que às vezes são observadas em amostras previamente datadas usando abrasão mecânica de camadas arbitrárias 2 , 3 . Aqui usamos nossa abordagem da série LA-U para mapear os isótopos da série U nas áreas de superfície das seções transversais das amostras. Esta abordagem permite-nos compreender as formas complexas pelas quais os espeleotemas coralóides se formaram, permitindo assim ao analista identificar e evitar pequenas zonas afectadas pela diagénese. 18 .

O método da série LA-U geralmente fornece estimativas de idade com erros maiores do que o método baseado em solução, mas pode resultar em idades mínimas genuinamente mais antigas para a arte, uma vez que o material de carbonato de cálcio mais próximo da camada de pigmento pode ser analisado. Este erro pode ser melhorado integrando uma área maior de dados; no entanto, pode resultar em idades mínimas mais jovens, uma vez que o material de carbonato de cálcio de fases de crescimento posteriores necessitaria de ser integrado. Uma maneira mais eficiente de minimizar esse erro envolve diminuir a velocidade do estágio do laser e aumentar o tempo de integração no MC-ICP-MS, resultando em mais pontos de dados para áreas integradas semelhantes. A compensação é um aumento substancial no tempo necessário para concluir a análise ( Métodos e Informações Suplementares ). Descobrimos que um tamanho de ponto de 44 µm com uma velocidade de varredura a laser de 21 µm s −1 (com um tempo de integração de 2.097 s) foi ideal para a maioria das circunstâncias.

New ages for previously dated art

To demonstrate the efficiency and reliability of this technique, we re-dated what was previously the oldest known surviving pictorial narrative, a rock art scene at Leang Bulu’ Sipong 4, which we had already dated to a minimum of 43.9 ka (ref. 2). At this cave site, a 4.5-m-wide panel on the rear wall comprises several figurative paintings of human-like figures interacting with Sulawesi warty pigs and dwarf bovids (anoas, Bubalus sp.) (Fig. 2). The former are depicted with material culture objects (spears and/or ropes) and some display what can be construed as attributes of non-human animals. These figures are interpreted as representations of therianthropes (composite human–animal beings)2. This enigmatic scene may represent a hunting narrative, while the prominent portrayal of therianthropic figures implies that the artwork reflects imaginative storytelling (for example, a myth)2.

Fig. 2: Dated rock art panel at Leang Bulu’ Sipong 4.
Figura 2

a , Panorama Photostitched do painel de arte rupestre (usando fotografias aprimoradas usando DStretch_Ire). Então, teriantropo. b , Traçado do painel de arte rupestre datado mostrando os resultados da datação da série LA-U. c , Vista transversal da amostra de arte rupestre BSP4.5 após remoção da obra de arte, destacando a camada de tinta e as três zonas de integração (ROIs) e cálculos de idade associados. d , imagem LA-MC-ICP-MS do BSP4.5 232 º/ 238 Razão de atividade isotópica U.

Full size image

We originally dated a total of four coralloid speleothems overlying animal figures on this panel to a minimum of 35.1 ka (35.7 ± 0.6 ka; sample BSP4.2), 43.9 ka (44.4 ± 0.5 ka; BSP4.3), 40.9 ka (41.1 ± 0.2 ka; BSP4.4) and 41 ka (41.3 ± 0.4 ka; BSP4.5). Using our LA-U-series method, those same speleothems and the associated artwork are now dated to a minimum of 27.6 ka (28.3 ± 0.6 ka; sample BSP4.2), 39.6 ka (43.2 ± 3.6 ka; sample BSP4.3), 39.5 ka (40.4 ± 0.9 ka; sample BSP4.4) and 48 ka (51.2 ± 2.2 ka; sample BSP4.5) (Fig. 2). Our LA-U-series approach provides either similar ages within error or older ages when compared with previous dates for the same samples (Fig. 2). The only exception is for sample BSP4.2, for which the LA-U-series data for the calcium carbonate deposits closer to the pigment layer are younger. We attribute this discrepancy to our selective avoidance of areas within the sample showing clear alteration (Methods, Extended Data Fig. 4 and Extended Data Table 1).

A cena da arte rupestre em Leang Bulu 'Sipong 4 agora pode ser demonstrada como sendo pelo menos 4.040 anos mais velha, com 48 ka. Com base nos resultados anteriores, parece que a nossa abordagem de microamostragem mecânica 2áreas de diagênese evitadas fortuitamente ou que a média de camadas arbitrárias microescavadas tornou qualquer digênese localizada inconseqüente para o cálculo geral da idade dessas camadas. Novamente, a exceção é para a amostra BSP4.2, para a qual a idade mínima mais antiga para dados de solução próximos à camada de pigmento poderia ser atribuída à diagênese localizada. Nossos dados de mapeamento também mostram evidências claras de diagênese ocorrendo na superfície das amostras e, às vezes, perto de pequenas cavidades dentro delas. Estas últimas áreas seriam impossíveis de evitar ao microescavar saliências arbitrárias para métodos da série U baseados em solução e poderiam resultar em determinações errôneas de idade. Usando a abordagem de mapeamento da série LA-U, essas áreas de digênese localizada podem ser facilmente evitadas (isto é, não integradas) ao calcular as idades da série U a partir de dados do mapa. Notadamente, por exemplo, o 230 º/ 232 As taxas de atividade para as regiões de integração de ablação a laser (ROIs) (Tabela de Dados Estendidos 1 ) são substancialmente mais altas do que os dados da solução para as mesmas amostras devido à evitação seletiva de áreas com maior conteúdo detrítico.

Resultados de namoro para arte rupestre de Leang Karampuang

Usando o método da série LA-U, também datamos outra cena de arte rupestre em Maros-Pangkep - uma que novamente retrata figuras semelhantes a humanos interagindo com um animal (Figs. 1 e 3 , Dados Estendidos Figs. 1 e 2 e Informações Suplementares ). Este painel de teto foi descoberto em 2017 na caverna calcária de Leang Karampuang (Fig. 1 ). Encontra-se em mau estado de conservação devido à extensa esfoliação da superfície da rocha calcária, processo que apagou grande parte da arte. A presença de abundantes crescimentos coralóides sobrepostos (e outros tipos de espeleotemas) obscurece ainda mais as imagens (Fig. 3 ). Os elementos visíveis da cena são dominados por uma grande pintura vermelha naturalista (92 × 38 cm) de um suid (muito provavelmente S. celebensis ). Esta figura animal é representada como um contorno pictórico mostrado em vista lateral (perfil) com um padrão de preenchimento que consiste em traços ou linhas pintadas. É, portanto, consistente em estilo com a convenção visual usada para representar porcos e outros animais na arte rupestre datada do Pleistoceno Superior de Celebes do Sul, incluindo em Leang Bulu' Sipong 4 (ref. 2). Outros motivos de porco ( n = 5) estão presentes em Leang Karampuang, mas não parecem estar associados ao painel datado (Extended Data Fig. 2 e Supplementary Information ). Neste último, o porco fica em posição estática com a boca parcialmente aberta. Pelo menos três figuras semelhantes a humanos (denotadas H1 a H3) foram representadas em estreita associação com o porco como parte de uma única composição (Fig. 3 ). Os primeiros foram retratados usando o mesmo pigmento vermelho e basicamente a mesma convenção estilística do porco, embora sejam menores em tamanho. Pelo menos dois estão dispostos em poses de ação dinâmica perto da cabeça e do rosto do animal e parecem estar envolvidos em algum tipo de interação próxima com ele. A maior figura humana (H1, 42 × 27 cm) é representada com os dois braços estendidos; não tem pernas e parece segurar um item da cultura material na mão esquerda, um objeto em forma de bastão com uma protuberância em ambas as extremidades. A segunda figura humana (H2, 28 × 25 cm) é posicionada imediatamente à frente do porco com a cabeça próxima ao focinho. Ele também parece ter os dois braços estendidos e segura na mão esquerda um objeto semelhante a um bastão de formato indeterminado, cuja extremidade pode estar em contato com a região da garganta do porco. A última figura humana (H3, 35 × 5 cm) é representada de cabeça para baixo, com as pernas voltadas para cima e abertas para fora. Ele também está com os braços estendidos, com uma das mãos alcançando e aparentemente tocando a cabeça do porco. Traços de pigmento entre H1 e H3 sugerem que outra figura pode ter feito originalmente parte da cena. Pelo menos dois estênceis de mão visíveis no painel parecem ser contemporâneos da cena; outro estêncil manual, feito com um pigmento mais escuro, é sobreposto pelo porco e, portanto, foi produzido anteriormente (Fig. 3 ). As ações que ocorrem entre as figuras desta cena são difíceis de interpretar. Em contraste com a obra de arte datada em Leang Bulu' Sipong 4, esta composição envolvendo figuras semelhantes a humanos e um animal não parece representar explicitamente a actividade de caça, nem os teriantropos estão obviamente representados, embora não possamos descartar nenhuma destas hipóteses.

3: Painel de arte rupestre datado em Leang Karampuang.
Figura 3

a , Panorama photostitched do painel de arte rupestre (com fotografias aprimoradas usando DStretch_ac_lds_cb). b , Traçado do painel de arte rupestre mostrando os resultados da datação da série LA-U. c , Traçado da cena pintada mostrando as figuras humanóides (H1, H2 e H3) interagindo com o porco. d , Vista transversal do espeleotema coralóide, amostra LK1, retirada do painel de arte rupestre, mostrando a camada de tinta e as três zonas de integração (ROIs), bem como os cálculos de idade associados. e , imagem LA-MC-ICP-MS do LK1 232 º/ 238 Razão de atividade isotópica U.

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Coletamos quatro espeleotemas coralóides, um sobre cada uma das figuras semelhantes a humanos e um sobre o motivo de porco intimamente associado (Fig. 3 e Dados Estendidos Fig. 3 ). As amostras LK1, LK2 e LK4 sobrepõem diretamente H2, H3 e H1, respectivamente, enquanto LK3 sobrepõe diretamente a imagem do porco. Os resultados da datação da série LA-U de LK1 forneceram uma idade mínima de 51,2 ka (53,5 ± 2,3 ka), enquanto o mesmo método aplicado a LK2, LK3 e LK4 produziu idades mínimas de 18,7 ka (19,2 ± 0,5 ka), 31,9 ka (34,1 ± 2,2 ka) e 44 ka (45,9 ± 1,9 ka), respectivamente (Fig. 3 ). Assim, podemos demonstrar que esta cena de arte rupestre estava presente em Leang Karampuang há pelo menos 51,2 ka, quando o coralóide datado mais antigo (LK1) começou a se formar no topo da figura H2.

Implicações para o início da história da arte

No Leang Bulu' Sipong 4, nosso trabalho de datação da série LA-U mostra que o painel com a arte figurativa e a cena composta é pelo menos vários milhares de anos mais antigo do que o estabelecido anteriormente 2 , com nova idade mínima de 48 ka. Além disso, a nossa utilização do mesmo método em Leang Karampuang mostra que ambas as formas de expressão artística (naturalismo e narrativa) datam de pelo menos 51,2 ka nos cársticos de Maros-Pangkep. É evidente a partir destas descobertas que o uso da representação figurativa tem uma antiguidade particularmente profunda na história da cultura visual humana primitiva. Atualmente, a evidência mais antiga amplamente aceita de criação de imagens por nossa espécie vem do sul da África da Idade da Pedra Média (cerca de 100-75 ka) e compreende motivos geométricos (padrões em forma de grade) incisos em pequenos nódulos ocres. 19. É, portanto, uma questão em aberto se a origem da representação figurativa pode ser atribuída a uma cultura artística que surgiu em África após o surgimento desta tradição inicial de produção de marcas não representacionais, ou em algum lugar fora dela após a dispersão do H. sapiens , incluindo no Sudeste Asiático.

The new Sulawesi dates also challenge two key premises in the study of Pleistocene art, both of which are based on the rich record of artistic production in Upper Palaeolithic Europe (~40–10 ka): first, that the depiction of anthropomorphs or human-like figures did not become relatively common until towards the end of the Late Pleistocene20,21; and second, that the creation of obvious narrative compositions was rare or absent in early cave art generally22,23,24.

Concerning the latter, of the three oldest dated cave art panels now known from Sulawesi, Leang Karampuang (minimum age, 51.2 ka), Leang Bulu’ Sipong 4 (minimum age, 48 ka) and Leang Tedongnge (minimum age, 45.5 ka)3todos envolvem figuras agrupadas de modo a permitir ao observador inferir ações que ocorrem entre elas. É possível que a arte Leang Tedongnge seja mais antiga; no entanto, não foi possível redatá-lo usando a nova abordagem, pois não restava nenhum material de carbonato de cálcio (o método anterior envolvia o uso de toda a amostra) 3 . Dois painéis parecem compreender representações pictóricas das relações humano-animal (Leang Karampuang e Leang Bulu' Sipong 4), enquanto o terceiro retrata animais ( S. celebensis ) que aparentemente interagem entre si. 3 . Além disso, o painel em Leang Timpuseng (idade mínima, 35,3 ka) retrata um porco em pé sobre uma linha pintada que representa a superfície da terra 1 , outra convenção usada na representação cênica 22 , 23 , 24 . O uso de cenas compostas na arte rupestre pode ter potencializado o potencial comunicativo deste meio visual 22 , 23 , 24 . Em contraste com as representações de uma única figura, a ação das figuras justapostas que constituem uma cena narrativa permite que uma história seja contada através de imagens de uma maneira que não exige a presença do produtor da arte para transmitir a narrativa a um público. 22 , 23 , 24 . A criação de cenas tem sido, portanto, associada a um aumento no potencial das imagens que persistiram nas superfícies rochosas para transmitir narrativas específicas (como mitos) durante longos períodos de tempo, especialmente quando combinadas com tradições orais. 22 , 23 , 24 . Com base no nosso trabalho de datação, parece agora que representações de figuras antropomórficas (incluindo teriantropos) interagindo com animais aparecem na arte rupestre do Pleistoceno Superior de Sulawesi com uma frequência não vista em outros lugares até dezenas de milênios mais tarde na Europa. Isto implica que uma rica cultura de contar histórias se desenvolveu num período inicial da longa história do H. sapiens nesta região – em particular, o uso da representação cénica para contar histórias visuais sobre as relações homem-animal.

Methods

Rationale for development and application of LA-U-series imaging

The use of the U-series disequilibrium method for rock art dating is relatively new and has drawn criticism from some authorities, especially in relation to the extremely old ages obtained for some European rock art and its attribution to Neanderthals9,13,14,15,16. In essence, the U-series disequilibrium method relies on the dating of calcium carbonate material present on the surface of rock art, providing a minimum age for the parietal imagery on which it formed. Four main principles need to be met for the valid use of this approach. (1) The associated motif needs to have an anthropomorphic origin; that is, there must be no doubt that the imagery associated with the calcium carbonate is an artwork produced by humans rather than some kind of natural marking. (2) The relationship between the rock art and the associated calcium carbonate must be unambiguous. (3) The dated samples must be relatively ‘pure’ (that is, the calcium carbonate must not be too contaminated by detrital material, which renders it ‘dirty’). (4) It needs to be empirically demonstrated that the dated calcium carbonate samples have remained a closed-system for uranium and thorium, and, especially, that there has been no ‘leaching’ of uranium over time, which could make the dated sample seem erroneously old.

O primeiro princípio é relativamente simples de demonstrar, em princípio, especialmente quando se trata de obras de arte figurativas complexas (por exemplo, pinturas naturalistas de animais), que são obviamente de origem cultural. No que diz respeito ao segundo, nem sempre é simples demonstrar que uma amostra de carbonato de cálcio de tamanho minúsculo coletada para datação da série U cobre completamente uma camada de pigmento de arte rupestre ou porção de, por exemplo, uma gravura. Este é particularmente o caso quando amostras de pó de carbonato de cálcio são coletadas in situ usando um bisturi ou uma broca manual, e onde os pesquisadores estão proibidos de fazer contato físico direto e/ou expor totalmente a camada de pigmento para uma inspeção mais detalhada. Este método geralmente resulta em uma amostra em formato de cone, em que apenas o ápice ou porção 'pontiaguda' poderia estar relacionado à técnica subjacente 9 . Como resultado, algum pó de carbonato de cálcio incorporado poderia ser anterior ao motivo 13 . Às vezes também não é claro se a superfície subjacente assumida pelo analista como sendo a arte rupestre foi de fato identificada corretamente como tal - em alguns casos, pode ser uma porção da superfície rochosa subjacente, em vez da própria obra de arte adjacente, que foi datado 9 , 13 . No que diz respeito ao terceiro princípio, a pureza da amostra de carbonato de cálcio pode ser avaliada de forma fácil e rotineira medindo a 230 º/ 232 Os índices de atividade (veja abaixo). Finalmente, a presença ou ausência de condições de sistema fechado pode ser determinada medindo pelo menos três subamostras; para demonstrar um sistema fechado, estes devem ter a mesma idade com erro ou devem ficar progressivamente mais jovens em direção à superfície da amostra (veja abaixo). Neste estudo, todos os ROIs medidos se enquadram nessas categorias.

Aqui relatamos uma abordagem da série LA-U para datar a arte rupestre. Este método permite-nos demonstrar mais facilmente a relação inequívoca entre o material de carbonato de cálcio utilizado para datação e a(s) camada(s) de pigmento de arte rupestre a que corresponde. Além disso, o mapeamento de 230Th/232Th activity ratios across a sample cross-section enables the more accurate identification and selection of calcium carbonate material of the purest quality (that is, the part of the sample with the least evidence for contamination from detrital material), resulting in minor or insignificant age corrections. The latter outcome is impossible to achieve with solution-based methods, as these are based on a much less precise sampling approach that will typically incorporate both pure and dirty portions of a given mass of calcium carbonate. Uniquely, the mapping of U-series isotopes also enables the visualization of key areas or ‘zones’ within the sample in which calcium carbonate material has undergone mobilization of uranium or thorium. Once identified, these problem areas can then be deliberately avoided when selecting ROIs for dating. This is the main advantage of LA-U-series imaging compared with other U-series methods. It also enables the measurement of ROIs that are in clear chronological order, demonstrating closed-system conditions (see below). As has been previously indicated, the other main advantage of this approach to U-series dating is the ability to date calcium carbonate material that formed much closer to the rock art pigment layer. This is desirable, as dating the basal growth layers that accumulated directly on top of the surface of the artwork will potentially increase the minimum age of the associated anthropogenic imagery.

Em corte transversal, é possível visualizar zonas com descoloração na superfície das amostras e às vezes dentro das amostras. Estas zonas correspondem quase sistematicamente a um aumento pronunciado na distribuição de 232 º/ 238 Você. Isso 232 º/ 238 A distribuição U é a mais fácil de visualizar, mas geralmente também há um efeito correspondente em outros isótopos. Por exemplo, a amostra BSP4.2 exibe uma cor distinta acastanhada/escura dentro de uma área da amostra (Dados Estendidos Fig. 4 ). Esta zona corresponde a um aumento acentuado na 232 º/ 238 Você e 232 Th e um pequeno aumento em 230 º/ 238 U (Dados Estendidos Fig. 4 e Figura 5 Complementar ). Isto é atribuído à incorporação de material detrítico. Esta incorporação de material detrítico possivelmente ocorreu dentro de uma área porosa que poderia ter sido objeto de lixiviação preferencial de urânio. Para ilustrar isso, um ROI (ROI-d) correspondente a esta área foi selecionado e uma idade de 38,4 ± 3,6 ka foi obtida, mostrando assim o efeito da diagênese identificada nas idades calculadas (Extended Data Fig. 4 e Extended Data Table 1 ) . Esta zona diagenética é pelo menos 7,2 ka mais antiga que a ROI 1, correspondendo às camadas imediatamente acima da camada de pigmento e é idêntica à idade da solução obtida para a mesma amostra. O efeito da diagênese também pode ser visto claramente nas seções da amostra LK2. Visualmente é possível identificar uma área porosa no meio da amostra (Extended Data Fig. 5 ). Esta área não apresenta uma cor preta acastanhada como na amostra BSP4.2, mas corresponde a um aumento significativo na 232Th/238U, 230Th/238U and 232Th, as well as a significant decrease in 238U (Dados Estendidos Fig. 5 e Fig. Complementar 3 ). Esta área porosa sofreu claramente perda significativa de urânio e incorporação de material detrítico. Para ilustrar isso, foi selecionado um novo ROI (ROI-d) correspondente a esta área e obtida uma idade de 28,5 ± 3,6 ka. Isso é pelo menos 5,3 ka mais velho na idade mínima do que os outros ROIs desta amostra. Novamente, isso mostra o efeito da diagênese identificada nas idades calculadas (Extended Data Fig. 5 e Extended Data Table 1 ) e a eficácia da abordagem de imagem da série LA-U.

Data measurement

Um pequeno segmento (cerca de 25–150 mm 2) of each coralloid speleothem (n = 8) was removed from the rock art panels at Leang Bulu’ Sipong 4 (n = 4) and Leang Karampuang (n = 4) using a battery-operated rotary tool equipped with a diamond saw blade. Each speleothem sample was sawn in situ so as to produce a continuous microstratigraphic profile that extends from the outer surface of the speleothem through the pigment layer and into the underlying rock face. All of the sampled speleothems comprised multiple layers of visibly dense and non-porous calcite in clear association with painted motifs. In the laboratory, the remaining part of the samples from Leang Bulu’ Sipong 4 that were not microexcavated, and the new samples from Leang Karampuang, were sectioned along the growth axis with a diamond saw blade. The samples were then mounted in epoxy resin and polished at a 5 μm smoothness, exposing the pigment layers sandwiched between speleothem layers and/or bedrock.

As amostras de espeleotemas coralóides coletadas neste estudo formaram-se pelo acúmulo de finas películas de água nas superfícies das cavernas durante um longo período de tempo. Quando precipitado a partir de soluções saturadas, e sob condições ideais, o carbonato de cálcio geralmente contém pequenas quantidades de urânio solúvel ( 238 Você e 234 U), que eventualmente decai para 230 º. Este último é essencialmente insolúvel em águas de cavernas e não precipitará com o carbonato de cálcio. Isto produz desequilíbrio na cadeia de decaimento, um processo no qual nem todos os isótopos da série decaem na mesma taxa. Subseqüentemente, 238 Você e 234 Você decai para 230 Até que o equilíbrio secular seja alcançado. Como as taxas de decaimento são conhecidas, a medição precisa destes isótopos permite o cálculo da idade da formação de carbonato 25 .

All dating work was undertaken at the BIOMICS laboratory in the Geoarchaeology and Archaeometry Research Group (GARG) of Southern Cross University. U-series measurements were obtained using the ESI NW193 ArF excimer laser-ablation unit coupled to a MC-ICP-MS Thermo Fisher Scientific Neptune XT. Each sample was measured by a succession of parallel rasters across the exposed polished cross-section, enabling us to reconstruct an isotopic map of the precipitated calcite. Rasters had a different length to adapt to the irregular shape of the sample using the following parameters for mapping: a square spot size of 44 μm × 44 μm using the infinite aperture of the laser system matched by a translation speed of 21 μm s−1 and integration time of 2.097 s on the MC-ICP-MS Neptune XT. This combination of parameters enabled us to obtain a pixel within <0.1% deformation equivalent to a 44 μm × 44 μm datapoint (the exact translation speed to obtain an exact data-pixel of 44 μm × 44 μm would be 20.982 μm s−1). Other parameters for the data acquisition were as follows: 900 ml min−1 UHP He and 6 ml min−1 UHP nitrogen for the gas flow from the chamber to the ICP-MSs, frequency of 100 Hz for the laser frequency and an average of 1.74 J cm−2 sample fluence. 234U and 230Th were measured simultaneously, with uranium in the centre Faraday cup coupled with a secondary electron multiplier (SEM) and thorium on the L3 Faraday cup coupled to an ion counter (IC). All other Faraday cups were associated with a high-gain 1011 Ω amplifiers (the cup configuration was as follows: L3/IC(230); L2(232); L1(233); C/SEM(234); H1(235); H2(236); H3(238)). Baseline and drifts were corrected using NIST 610 and NIST 612 glass standards, while two corals (the MIS7 Faviid and MIS5 Porites corals from the Southern Cook Islands)26 were used to correct 234U/238U and 230Th/238Razões U e avaliar a precisão das medições ( Informações Suplementares ). Mais informações sobre medição de dados são fornecidas nas Informações Suplementares .

Image and data processing

Mapas isotópicos gerados usando dados LA-MC-ICP-MS foram produzidos usando o pacote de software Iolite 27 . Os dados foram acumulados em um único arquivo no sistema MC-ICP-MS Neptune XT da seguinte forma: fundo de 5 min, NIST610 (3×), NIST612 (3×), STD1 (3×), STD2 (3×), STD3 ( 3×), rasters de amostra ( n ×), STD3 (3×), STD2 (3×), STD1 (3×), NIST612 (3×), NIST610 (3×), fundo de 5 min. Para sequências de imagens de amostras com mais de 2 h, um conjunto de padrões (por exemplo, STD1 (3×), STD2 (3×), STD3 (3×)) foi incorporado no meio da medição. A redução de dados foi realizada usando NISTs para avaliar a deriva e o fundo de 5 minutos em cada lado das medições para a linha de base. Um padrão foi utilizado para correção das razões isotópicas, enquanto os outros dois foram utilizados como valores conhecidos para verificar a precisão dos dados (inclusive para o efeito de matriz). As imagens foram produzidas usando uma distribuição de cores gradientes de espectro, com escala linear ou logarítmica (especificada para cada amostra nos mapas isotópicos). Os ROIs foram cuidadosamente selecionados no 232 º/ 238 EM, 230 º/ 238 Mapas de razão isotópica U e mapas U ppm devem estar o mais próximo possível da camada de pigmento, evitando zonas diagenéticas. Erros de dados foram extraídos e relatados em 2 segundos. ROIs localizados imediatamente acima das camadas de pigmento foram selecionados para calcular idades mínimas relacionadas às obras de arte subjacentes. Os dados da série U foram integrados para ROIs individuais, resultando em idades da série U e erros associados. Pontos de dados suficientes também foram selecionados para minimizar erros. A área de integração de cada ROI é relatada em μm 2 (Tabela de dados estendida 1 ).

It is not uncommon for secondary calcium carbonate to be contaminated by detrital materials, such as wind-blown or waterborne sediments—a process that can lead to U-series ages that are erroneously older than the true age of the sample. This is due to pre-existing 230Th present in the detrital components. As the detrital/initial 230Th cannot be physically separated from the radiogenic 230Th for measurement, its contribution to the calculated 230Th age of the sample is often corrected for using an assumed 230Th/232Th activity ratio in the detrital component. Given that the detrital component within a cave is often composed of wind-blown or waterborne sediments that chemically approach the average continental crust, the mean bulk-Earth or upper continental crustal value of 232Th/238U = 3.8, corresponding to an 230Th/232Th activity ratio of 0.8—with an arbitrarily assigned uncertainty of 50%—has commonly been assumed for detrital/initial 230Th corrections28. In this regard, the degree of detrital contamination may be reflected by the measured 230Th/232Th activity ratio in a sample, with a higher value (such as >20) indicating a relatively small or insignificant effect on the calculated age and a lower value (<20) indicating that the correction on the age will be considerable25. As 232Th in the sample is largely present in the detrital fraction and plays no part in the decay chain of uranium, the detrital 230Th in a sample with a measured 230Th/232Th activity ratio of >20 would make up <0.8/20 (about 4.0% of the total 230Th in the sample), assuming that the mass fraction of 232O Th do componente detrítico é muito maior do que o do componente autigênico.

Às vezes, o suposto 230 º/ 232 A razão de atividade de 0,8 (±50%) para o componente detrítico pode não cobrir todas as situações. Se o real 230 º/ 232 Se a razão de atividade no componente detrítico se desviar substancialmente desta faixa assumida, o esquema de correção detrítica poderá introduzir um viés considerável, especialmente para amostras com um 230 º/ 232 A proporção de atividade de <20. Em tais situações, o 230 º/ 232 A relação de atividade no componente detrítico pode ser obtida através da medição direta de sedimentos associados a espeleotemas 9 , ou calculado usando métodos isócronos ou restrições estratigráficas 29 . No nosso caso, nossas amostras eram relativamente puras: o 230 º/ 232 As razões de actividade das alíquotas individuais foram extremamente elevadas. As correções para componentes detríticos foram, portanto, calculadas assumindo os valores da Terra a granel.

Um problema concebível com o método de datação da série U é que as acreções de carbonato de cálcio podem se comportar como um sistema aberto para o urânio, no qual o elemento pode ser lixiviado das acreções ou remobilizado. 30 . Nesses casos, as idades calculadas serão muito antigas porque o método de datação depende da medição precisa do urânio versus o seu produto de decaimento. 230 º. Neste estudo, este problema foi resolvido evitando amostras porosas e medindo três alíquotas (ROIs) de cada amostra. As idades dessas subamostras estavam em ordem cronológica ou de idades semelhantes com erro, confirmando a integridade dos coraloides datados. Se o urânio tivesse sido lixiviado das amostras, um perfil de idade inverso teria sido evidente (as idades teriam envelhecido em direção à superfície). Os cálculos de idade foram realizados usando o pacote UThwigl R 31 e comparado com os valores do IsoplotR (v.6.1) 32 . As idades são reportadas com erros padrão no nível 2 σ .

Reporting summary

Further information on research design is available in the Nature Portfolio Reporting Summary linked to this article.